摘要：为解决紫外超短脉冲激光测量中面临的问题，采用简并四波混频瞬态光栅衍射法，建立了紫外单次自相关仪。利用该仪器对掺钛蓝宝石激光的倍频光、三倍频光和KrF准分子激光进行了测量研究。结果表明：该仪器能实时、单次地获取激光的脉宽，并能实时显示脉宽的变化和波形的调制，其波长范围为248～400 nm，时间范围为5 ps。
关键词：超快测量；瞬态光栅；脉宽测量；自相关仪；单次测量
高功率超短脉冲激光是激光与物质相互作用领域研究的有力工具[1-5]，在该领域中，如何精确地测量脉宽成为重要的研究内容。超短脉冲激光脉宽的测量方法是基于自相关原理建立的。对于处在红外和可见光波段的超短脉冲，其脉宽测量多采用二次谐波多次自相关法，但对于紫外超短脉冲，如ArF(193 nm)、KrF(248 nm)等[6-7]准分子激光，因为脉冲发射频率低，脉宽测量多采用单次自相关法，如单次双光子荧光法[8]、单次互相关频率转换法[8]、单次自衍射法[9]、单次频率分辨光学开关法(FROG)[10-11]等。在单次双光子荧光法中，其信号光具有较强的荧光本底，测量精度较低；在单次互相关频率转换法中，信号光的产生受到非线性晶体透过波长的限制，如常见的KDP、BBO等晶体的截止波长均在200 nm附近，若将200 nm波长附近的激光倍频到深紫外，则较难找到合适的倍频晶体；在单次自衍射法中，泵浦光束之间需较小的夹角以维持较小的相位失配量，从而限制了时间测量范围；在FROG法中，信号光的时间-频率二维谱图需经多次迭代运算才能还原出脉宽等信息，不能实时测量。为解决以上各种脉宽测量问题，本文采用瞬态光栅衍射法[12]设计建立一台紫外单次自相关仪，并用其对掺钛蓝宝石激光的倍频光、三倍频光及KrF准分子激光进行脉宽测量。
1 测量原理
图1 瞬态光栅衍射的波矢结构
Fig.1 Wave-vector structure of transient grating diffraction
瞬态光栅衍射是一种三阶非线性效应，其原理是简并四波混频的过程，即光与非线性介质相互作用前后，信号光与泵浦光的频率不发生转换，其基本物理过程为：激光脉冲被分为3束泵浦光，其中两束光在非线性介质中相互干涉，诱导出折射率周期性变化的瞬态光栅，第3束光被该光栅衍射，形成信号光，即第4束光。在非线性介质内部，3束泵浦光的波矢排列在正方形的3个顶点上，信号光的波矢将出现在正方形剩余的顶点上，4个波矢自动满足四波混频的相位匹配条件，如图1所示，其中
和
为各光束的波矢。若在光束间引入时间延迟，则信号光的强度将随时间延迟而变化，形成自相关曲线。在假设脉冲波形的前提下，若测得自相关曲线的宽度，则可反推出脉宽。
设3束泵浦光的强度为I1(t)、I2(t)和I3(t)，则衍射光强度的时间延迟分布IS(τ)为3束光强度的自相关函数，即：
(1)
其中，τ为光束间的时间延迟。
设ΔtFWHM为I(t)的半高全宽，则高斯型的脉冲波形为：
(2)
设3束光的光强相等，则：
I1(t)=I2(t)=I3(t)=I(t)
I2(t-τ)=I(t-τ)
(3)
将式(2)代入式(3)，再代入式(1)，则可得信号光随时间延迟的分布为：
(4)
其中，IS(0)∝I3(0)。
从式(4)可得自相关函数的半高全宽为：
(5)
若测量得到ΔτFWHM，则可从式(5)反推脉宽为：
ΔtFWHM=0.816ΔτFWHM
(6)
2 测量装置
图2 紫外单次自相关仪测量装置
Fig.2 Ultraviolet single shot autocorrelator
紫外单次自相关仪测量装置如图2所示。待测激光被分束板分成3束，进入柱透镜进行线聚焦，焦线在非线性介质内部。光束1和光束3经反射镜M1和M2反射后，与从延迟线出射的光束2在非线性介质中重叠。调节延迟线，当3束光的脉冲时间也重叠时，衍射光束S出现，即自相关信号。采用凸透镜将焦线成像到线阵CCD上，在CCD前，采用挡光板挡住剩余的3束泵浦光，仅使光束S通过，由计算机程序处理信号数据。
该仪器采用柱透镜线聚焦，是为了保证相互作用强度的同时，增大光束间的时间重叠范围，使得激光器仅需发射1个脉冲即可获得完整的自相关曲线。假设光束1与光束2之间的夹角为θ，焦线长度为D，如图3所示，可得时间测量范围为：
(7)
其中，c为真空中光速。
图3 光束1与光束2之间随空间变化的时间延迟
Fig.3 Time delay between beam 1 and beam 2 with space position
采用掺钛蓝宝石激光的倍频光(400 nm)准直与标定该测量装置。自相关法的时间-空间关系为：
(8)
其中：Δτ、ΔL和η分别为时间延迟、空间延迟和强度自相关积分因子。平移延迟线，在光束1和光束2之间引入200 μm的空间延迟，可得到：
(9)
即引入了544.0 fs的时间延迟。观测到自相关曲线的主峰在CCD像面上平移175个像素，即可算出每个像素对应的时间延迟为3.1 fs，结合CCD像面上的信号像素窗口，可算出CCD像面上可观测的时间范围约为5 ps。标定后，多次测量544.0 fs的时间延迟，其均方根值为546.6 fs，可知系统相对误差小于0.5%。误差的主要来源是光学元件对激光的衍射、散射、色散及脉冲能量的抖动等。实验中，当待测激光能量密度衰减至4 μJ/cm2时，自相关曲线的峰值强度降至CCD的本底水平，此即该仪器的信号触发阈值。
3 测量结果与分析
将该仪器应用到掺钛蓝宝石激光的倍频光(400 nm)与三倍频光(266 nm)的脉宽测量上。倍频光及三倍频光的测量结果如图4所示。可看出，倍频光的波形近似为高斯波形，但三倍频光的波形发生畸变，且脉宽由倍频光的156 fs展宽到231 fs，这是由于在和频晶体中产生三倍频光时，其能量转换不均匀，且和频晶体对激光引入了色散展宽。
图4 掺钛蓝宝石激光的倍频光(a)及三倍频光(b)的单次自相关曲线
Fig.4 Single shot autocorrelation curves of second-harmonic-generation of Ti:Sapphire laser (a) and third-harmonic-generation of Ti:Sapphire laser (b)
改变掺钛蓝宝石激光器的压缩光栅间距，可观测到倍频光的自相关曲线实时发生变化。图5为脉冲压缩后的测量结果，脉宽为55 fs。可看出，在峰值附近，脉冲被压缩，但在峰值右侧，压缩不够理想，这可能是由于压缩光栅对色散的补偿不够完全造成的，也可能是由于在倍频晶体中产生了非线性的啁啾。
图5 脉冲压缩后掺钛蓝宝石激光的倍频光的单次自相关曲线
Fig.5 Single shot autocorrelation curve of compressed second-harmonic-generation of Ti:Sapphire laser
将倍频光调制成具有一定时间间隔的双脉冲，其测量结果如图6所示。可看出，其自相关曲线呈现3个峰，两个次峰近似对称地分布在主峰的两边，且右峰较左峰宽，这是由于该脉冲通过较厚的光学介质而造成的色散展宽。
将该仪器应用在KrF准分子激光器输出脉冲的测量上。KrF准分子激光的波长为248 nm，脉冲发射频率从单次到10 Hz可调。将发射频率调成单次，其测量结果如图7a所示，其半高全宽为500 fs。为验证脉宽测量的准确性，将发射频率调成10 Hz，采用双光子荧光法多次自相关仪对该激光进行测量，测量结果如图7b所示，其半高全宽为490 fs。在两种测量结果中，前者的曲线较光滑，信噪比约为10∶1，而后者的曲线调制较大，信噪比约为10∶4，前者的系统误差约为0.5%，后者的系统误差约为5%。可见，对同一脉冲的测量，采用瞬态光栅衍射法较采用双光子荧光法具有更高的精确度。
图6 双脉冲的单次自相关曲线
Fig.6 Single shot autocorrelation curve of double-pulse
从上述测量结果可知：1) 紫外单次自相关仪不仅能测量掺钛蓝宝石激光器的倍频光和三倍频光，还能测量KrF准分子激光，其光谱适用范围较广(248～400 nm)；2) 与双光子荧光法相比，该仪器信噪比较高、信号触发阈值较低、系统误差较小，这是因为三阶非线性效应使得信号光强度与泵浦光强度的3次方呈正比，信号光对泵浦光强的响应较灵敏，而对脉宽较宽的杂散光不灵敏，从而减少了杂散光的影响；3) 与自衍射法相比，其自动相位匹配的结构并不需要光束间有较小的夹角以维持较小的相位失配量，且可通过改变光束夹角而扩展时间测量范围；4) 由于测量过程是实时显示的，避免了FROG方法所必需的多次迭代还原计算过程，节省了测量时间。因此，该仪器能解决紫外超短脉冲激光脉宽测量中的问题。
图7 KrF准分子激光单次自相关曲线(a)和双光子荧光法多次自相关曲线(b)
Fig.7 Single shot autocorrelation curve of KrF excimer pulse laser (a) and double-photon fluorescence multishot autocorrelation curve (b)
4 结论
采用简并四波混频瞬态光栅衍射法研制的紫外单次自相关仪，具有较宽的光谱适用范围、较大的时间量程、较低的信号触发阈值及较小的系统误差，不仅能对脉宽进行实时、单次测量，而且能分辨脉宽的变化和波形的调制，其脉宽测量值与双光子荧光法的测量结果基本一致。因此，该紫外单次自相关仪可成为激光与物质相互作用研究领域实用的脉宽测量装置。
