基于磁光阱中6Li 冷原子的真空度测量

1 引言

随着国际单位制的重新定义,真空量值加速了其量子化进程[1],其中以光学方法为基础的量子真空测量研究方向[2,3]进一步发展,具体包括折射率法、吸收光谱法及冷原子法等,这对真空量值的复现和今后国际单位制的重新定义具有重要意义.目前在超高/极高真空(P <10–6 Pa)测量领域,普遍使用基于中性气体电离原理的电离计进行真空度的测量,然而传统的电离计在使用过程中存在电子激励脱附效应、软X 射线以及热阴极出气等效应影响测量的准确性[4],随着测量下限的不断降低,尤其是到10–10 Pa 量级时对测量的准确性提出了更高的要求.与传统的测量技术相比,基于磁光阱中冷原子碰撞损失机理等微观粒子本征物理特性复现真空量值,在减小不确定度的同时,可实现真空量值的扁平化传递,为真空量值提供了新的溯源途径[5].

中性原子的激光冷却和俘获技术的发展,促进了以超冷原子物理为基础的时间和频率计量、量子信息处理、腔量子动力学等多个研究方向的进步.磁光阱中冷原子制备技术的成熟,为研究超冷原子的碰撞提供了良好的实验平台.在早期的实验过程中研究者就已发现囚禁的冷原子与背景气体分子之间的碰撞限制了原子的寿命[6−8],Arpornthip等[9]、Yuan 等[10]和Xiang 等[11]反向利用此关系并基于磁光阱中俘获冷原子进行了真空度反演的定量研究,目前该方法面临的主要挑战是磁光阱的阱深缺乏精确的标定,导致碰撞损失截面和损失率系数的计算不够准确,以及存在激发态原子的碰撞等与压强无关的损失机制限制了测量的灵敏度下限.

近年来,美国国家标准与技术研究院[12−14](NIST)、俄罗斯科学院[15,16] (Russian Academy of Sciences)及加拿大英属哥伦比亚大学[17−19] (University of British Columbia)等研究机构基于磁阱、磁光阱和光偶极阱从理论计算和实验测量两方面进行了冷原子真空度测量的初步研究.与磁光阱相比,磁阱及光偶极阱等由于势阱较浅(W/kB <1 mK,其中W 为阱深,kB 为玻尔兹曼常数)易于建立理想情况下的一对一碰撞损失模型,但在磁阱中由于存在与原子密度相关的偶极弛豫以及磁场零点引起的Majorana 自旋翻转损失等非理想损失机制影响测量下限;而光偶极阱中原子与激光辐射的相互作用导致的加热效应也限制了测量的准确性.随着相关参数的计算精度不断提高(如NIST最新采用第一性原理计算Li-H2 碰撞的损失率系数[20])以及对损失机制的深入分析和量化,有望进一步减小真空度反演的不确定度.

本文以6Li 冷原子作为激光冷却和囚禁的对象,基于两级磁光阱装置通过拟合冷原子数的衰减曲线精确提取出了碰撞损失率,理论计算了6Li-H2 碰撞的损失率系数,用光缔合法测定了在一定的冷却光强、失谐和磁场梯度条件下的势阱深度,针对制约测量准确度提高的因素提出了改进方法.最后通过改变背景真空度将反演真空度与电离计示数进行比对验证了该方法的可靠性.

2 测量原理

囚禁在磁光阱中的冷原子与背景气体分子发生碰撞通常会有两种结果,即从势阱中损失或以更高能量留在势阱中,后一种情况也被称为量子衍射碰撞[21],此类碰撞依赖于俘获原子的能量分布,并且会产生加热效应使损失机制复杂化.当囚禁在磁光阱中的冷原子与背景气体分子发生碰撞时,其损失率 Γ1 与真空背景下气体分子数密度n 符合以下关系:

式中,kloss=〈σlossv〉 为冷原子热平均损失率系数,由碰撞损失截面 σloss 和背景气体分子速度v 相乘后热平均得到.结合热力学理想气体状态方程P=nkBT,可得到基于冷原子反演真空度P 的理论公式:

由(2)式可以看出,实现真空度反演的关键是损失率系数kloss 的准确计算和碰撞损失率 Γ1 的精确测量.

当室温(T=293 K)背景气体分子与磁光阱中俘获冷原子相互作用时,能量通过弹性碰撞传递给俘获原子.假设冷原子与背景气体分子速度分别为 vt 和 vbg,质 量分别为 mt 和 mbg,初始相对速度 vr=vt−vbg,根据碰撞前后的动量守恒可得到 mtΔvt=−mbgΔvbg 和 Δvt=(−µ/mt)Δvr,其中Δvbg 为背景气体分子速度的变化,约化质量µ=mt·mbg/(mt+mbg).又根据弹性碰撞能量守恒,可得到相对速度的变化 |Δvr|2=2|vr|2(1−cosθ),其中θ 为初始相对速度 vr 与碰撞后相对速度之间的散射角.对应俘获原子能量的变化表示为ΔE(θ)=(mt/2)(|vt+Δvt|2−|vt|2).

在经典的小角散射近似下,假设俘获原子初始动能忽略不计(|vt|≪|Δvt|),其动能的变化表示为

因此,为了使囚禁原子从势阱中逃逸,需使动能的变化量 ΔE(θ) 超过势阱深度W,此时可定义冷原子碰撞损失所需的最小散射角 θmin=.

在量子散射理论中,入射到横截面积为dσ 的无穷小面元内的粒子将被散射到相应的无穷小立体角dΩ 内,其比值 dσ/dΩ 定义为微分截面,碰撞损失截面 σloss 是将微分截面从最小散射角θmin 对立体角dΩ 积分得到:

典型的磁光阱阱深W 在1 K(W/kB)量级,可采用冲激近似和小角近似计算微分截面[8,9]:

式中,C6 为由Casimir-Polder 积分得到的范德瓦耳斯系数[13]: C6=,其中 αLi(iω)和 αH2(iω)分别为Li 原子和H2 分子的动态极化率.根据最新的计算结果表明,Li(2S)与H2碰撞的C6=82.6 a.u.(原子单位1 a.u.=,其中Hartee 能量EH=4.3597394(22) ×10–18 J,玻尔半径 aB=0.529177 Å),不确定度可小于2%[22].在Li 原子与背景气体分子碰撞过程中,其相互作用势符合 −C6/r6 的形式,r 为冷原子与背景气体分子的间距.对(5)式进行积分得到

由于背景气体分子速度 vbg 呈热力学分布,故损失率系数可由Maxwell-Boltzman 分布求积分得到

3 损失率测量系统与测量过程

实验采用的真空系统为两级真空系统,区别于以往的一维Zeeman 减速器结构[23],本装置参考Tiecke 等[24]应用于俘获6Li 原子的设计方案,采用二维磁光阱转移三维磁光阱的方式实现大原子数的俘获,这种设计避免了Zeeman 冷却所需磁场对冷原子的微扰,以及Zeeman 磁场发热所带来的环境温度变化,提高损失率测量的精度.

如图1 所示,二维磁光阱真空腔室由6 路内径40 mm 不锈钢管交叉形成,其中2 个CF40 端口沿水平x 轴方向放置,另外4 个CF40 端口与x-z水平面成±45°角,并全部采用标准的真空窗口密封便于透过4 束交叉对射激光束.二维磁光阱的磁场由两组钕铁硼(Nd-Fe-B)永磁铁产生,每个磁条大小为50 mm×20 mm×8 mm,两组磁铁的长度方向沿x 轴放置并与x-y 平面对称,每个磁条质心与真空腔中心距离约56 mm.采用40 L/s 抽速的离子泵维持真空度.碱金属Li 源通过CF16 法兰连接在二维磁光阱中心正下方,与真空腔中心交叉区域垂直距离为150 mm.采用这种竖直方向径向装载可避免Li 源喷出的高速原子通过差分管与已俘获的冷原子碰撞带来额外损耗.三维磁光阱真空腔室由316 不锈钢制成,主腔体在x-z 平面水平放置,上下两面设置两个CF150 的大窗口以及周围6 个标准的CF35 窗口用于透过对打的激光束,真空腔室同样采用40 L/s 的离子泵和钛泵维持高真空度.三维磁光阱梯度磁场由一对反亥姆霍兹线圈产生,7.54 A 电流产生的磁场梯度为10 G/cm(1 G=10–4 T).为了维持两个腔室之间的压力梯度,用内径为2 mm、长度为100 mm 的差分管进行连接.两级真空腔室的几何中心水平距离约452 mm(沿x 轴).最终电离计(Leybold IE514)(安装位置如图1 所示)示数稳定后显示极限真空度Pgauge=1.07×10–8 Pa.

图1 测量系统示意图
Fig.1.Schematic diagram of measurement apparatus.

实验所用的主激光器为一个输出功率约450 mW 的可调谐外腔半导体激光器(Toptica TA Pro),通过饱和吸收谱技术将频率锁定在如图2 所示的6Li 的D2 跃迁线的–200 MHz,激光直接输出的一部分经过两个声光调制器分别用作三维磁光阱的冷却光和再泵浦光,其中冷却光频率相对于6Li 的D2 线下红失谐Δ3Dc=–12 MHz,再泵浦光频率相对于6Li 的D2 线下红失谐Δ3Dr=–28 MHz,输出的两束激光耦合进单模保偏光纤以提高空间光束质量,最终在三维磁光阱中形成6 束交叉对射的反向圆偏振冷却光和再泵浦光,单束光的总光强约为7.36 mW/cm2,光强比Icooling/Irepumping≈2.25.其余激光经TA 放大器将功率放大后同样经过两个声光调制器在二维磁光阱中形成4 束交叉对射的反向圆偏振冷却光和再泵浦光,总光强为28.3 mW/cm2,光强比Icooling/Irepumping≈4,其中冷却光锁定在下红失谐Δ2Dc=–33.2 MHz,再泵浦光锁定在下红失谐Δ2Dr=–14 MHz,二维冷却光分出一部分光作为推送光,并使其沿着与二维磁光阱和三维磁光阱轴对齐的水平方向将二维磁光阱中的冷原子穿过差分管推送至三维磁光阱区域.

图2 6Li 原子的能级结构及光路设计示意图
Fig.2.Schematic diagram of energy level and optical path design of 6Li.

实验时首先加热Li 源至513 K 获得大的饱和蒸汽压,使6Li 原子沿竖直方向喷出,通过二维冷却囚禁方式将原子速度降低并囚禁在二维磁光阱真空腔,水平方向的推送激光将二维磁光阱中的冷原子推送至三维磁光阱区域,此时磁光阱中冷原子的装载与损失过程可以用以下的速率方程表示:

式中,N 为磁光阱中囚禁冷原子数目;R 为6Li 原子装载速率(单位为s–1);Γ1 为6Li 冷原子与背景气体碰撞的损失率(单位为s–1);最后一项代表冷原子间的两体非弹性碰撞损失,β 为两体碰撞损失率(单位为cm3/s),俘获原子的平均密度,n(r,t)为俘获原子在时间t 和空间方位r 上的密度分布.在此(8)式中假设三体重组等其他更高阶碰撞忽略不计,实验中冷原子的密度控制在1010 cm–3 时,冷原子团呈现出高斯密度分布:n(r,t)=,其中 n0(t)和ω 分别为峰值密度和高斯半径,因此.对原子密度进行积分可得到总原子数 N(t)=,(8)式可简化为

式中,α=.当磁光阱中冷原子的损失与装载达到平衡时,关闭二维磁光阱激光和推送激光停止装载,此时冷原子的损失过程可以用以下的微分方程表示:

设初始时刻t=0 时原子数为 N0,(10)式的解有如下形式:

磁光阱外用装有带通滤光片的光电倍增管监测冷原子团辐射的荧光,并用输出在示波器的电压值(单位为V)实现对冷原子数目的监测,图3 为t=0 时刻关闭磁光阱装载后冷原子数的衰减曲线,蓝色点为6Li 原子数归一化后随时间的变化,红色线为根据(11)式对数据拟合后的曲线,并可提取出此时的损失率 Γ1=0.00567 s–1,其拟合形式也表明对于本实验中的冷原子密度,需要考虑冷原子间的两体碰撞而其他形式的碰撞可忽略不计.

图3 t=0 时刻关闭磁光阱装载后冷原子数的衰减曲线及拟合线
Fig.3.Decay curve of the number of cold atoms and corresponding fitting curve after switching off magneto optical trap (MOT) loading dynamics at time t=0.

4 实验结果与分析

4.1 势阱深度的测量

理想情况下冷原子与背景气体分子之间的碰撞和逃逸应满足一一对应的关系,但如果从背景气体分子转移到俘获原子的能量不足以将其从势阱中弹出,将发生上述的衍射碰撞,此类碰撞是阱深W 的函数,在浅势阱(如磁阱)中此类效应可降至千分之一或万分之一[13],但在磁光阱中由于阱深较大,因此需要精确地标定出阱深W 以降低真空度反演的不确定度.

基于Hoffmann 等[25]和Dongen 等[26]提出的光缔合法,本实验利用催化激光诱导下冷原子的逃逸概率 P(Ecat) 作为频率失谐Δ 的函数测量阱深W.在催化激光的作用下,磁光阱中两个6Li 原子相互靠近并发生碰撞时会从催化激光场共振吸收一个光子,同时获得 hΔ(h 为普朗克常数,Δ 为催化激光频率相对于6Li 的 2S1/2→2P3/2 共振跃迁以上的失谐量)的能量被激发达到分子态.此分子在远低于激发态寿命的时间内解离并在质心坐标系下以相等且相反的动量分离,最后每个原子获得Ecat=hΔ/2的动能.如果此动能小于阱深W,冷原子将留在阱中,并且能观察到催化激光诱导的损失率随失谐量Δ 逐渐增大,直到此动能接近或大于阱深W,冷原子将会以最大概率逃逸出势阱并观察到最大的损失率.

根据此测量原理,实验中使用一台半导体激光器(Toptica,DL100)在三维磁光阱中沿着垂直于重力的方向引入一束对打的强度为16 mW/cm2圆偏振光,激光器的频率用控制器的输入电压控制,输出的激光一部分通过波长计进行监测,另一部分通过声光调制器后的一级衍射光通入磁光阱中并聚焦在原子团上.实验前不断调节催化激光通入磁光阱后的全反射镜使荧光信号降至最低,以保证激光与原子团有最大程度重叠.当磁光阱中冷原子的装载与损失过程保持平衡时,引入催化激光后原子的速率方程(8)变为

式中,βcat 为催化激光诱导的损失率,d 为催化激光占空比.对微分方程(12)求解可得出达到稳态时的原子数:

式中,为俘获原子平均稳态密度.为了精确测定βcat 随催化激光失谐量Δ 的变化,需要保证磁光阱中原子数密度分布保持恒定,因此在实验中利用信号发生器在给定占空比d 下对声光调制器进行onoff 调制.记录在每个催化激光失谐量下每次改变占空比d 得到的稳态原子数Ns,并分别与催化激光未作用时的稳态原子数N0 相比较,其比值表示为

整理后可得

如图4 所示,在不同催化激光失谐量Δ(11,17 和23 GHz)下,K 与d 成线性关系,线性拟合后的斜率即为(15)式中的,由于原子数稳态密度恒定,即该斜率正比于催化激光导致的损失率 βcat.保持磁光阱冷却光失谐量Δ3Dc=–12 MHz,总光功率7.36 mW/cm2 不变,在7—29 GHz 范围内增大催化激光失谐量Δ,观测到随Δ 逐渐增大至最高点后下降.因此在损失率最高点的失谐量Δ1=23(2) GHz处,对应的有效阱深W1=0.553(48) K,结果如图5(a)所示,对应测量不确定度为2.40%.将磁光阱总光功率变为20.9 mW/cm2,依据同样的原理测量出的结果如图5(b)所示,此时损失率的最高点的失谐量在Δ2=27.5(2) GHz 处,对应的有效阱深W2=0.661(48) K.

图4 在3 种不同催化激光失谐量Δ 下K 随占空比d 的变化及线性拟合
Fig.4.Variation of K with duty factor d and the corresponding linear fitting under three different detunings Δ of catalysis laser.

图5 与催化激光诱导的损失率成正比的随催化激光失谐量Δ 的变化 (a) 对应磁光阱冷却光失谐量Δ3Dc=–12 MHz,总光功率7.36 mW/cm2;(b) 对应磁光阱冷却光失谐量Δ3Dc=–12 MHz,总光功率20.9 mW/cm2
Fig.5.Quantity ,proportional to the photoassociation induced loss rate,measured as a function of the catalysis laser detuning,Δ.The data of (a) correspond to a MOT with a cooling laser detuning of Δ3Dc=–12 MHz and a total pump laser intensity of 7.36 mW/cm2.The data of (b) correspond to a MOT with a cooling laser detuning of Δ3Dc=–12 MHz and a total pump laser intensity of 20.9 mW/cm2.

4.2 压力的比对验证

根据Hong 等[27]的研究,高温烘烤后不锈钢腔室在超高真空环境中的残余气体绝大部分为H2,因此将6Li 与H2 的C6,mt 和mbg 等参数以及阱深W1 的测量结果代入至(7)式中,计算出kloss=2.22×10–15 m3/s,根据(11)式拟合曲线提取出的损失率 Γ1,通过(2)式得到冷原子反演的真空度Patom=1.03×10–8 Pa.为了提高真空度反演的准确性,用图1 所示微调阀向测试系统中通入恒定流量的高纯H2,改变进入气体流量从而改变背景真空度,并在通入气体之前用分子泵机组对微调阀与气瓶连接部分管道进行抽气去除杂质气体的影响.在1×10–8—5×10–6 Pa 范围内选取14 个压强点,将每次测量时电离计显示的等效氮气压力值用校准因子(=0.41)[28]转换为氢气压力值后记为Pgauge,并与冷原子损失率反演的真空度Patom进行对比,结果如图6(a)所示,红色点为3 次测量后的平均值,蓝色线为线性拟合的结果,黑色点划线为Pgauge=Patom 参考线.

图6 (a) 电离计测量的H2 压力值Pgauge 与冷原子反演真空度Patom 对比图;(b) 电离计测量的N2 压力值Pgauge 与冷原子反演真空度Patom 对比图
Fig.6.(a) Comparison of the H2 pressure measured by ionization gauge and by trapped cold atoms;(b) comparison of the N2 pressure measured by ionization gauge and by trapped cold atoms.

对测量结果数据点进行线性拟合,斜率约为2.36,即用冷原子损失率反演的真空度Patom 约为电离计测量值Pgauge 的2.36 倍.分析认为,两者之间的差异可能来源于以下3 方面:1) 微调阀通入恒定流量气体时,电离计安装位置与磁光阱冷原子团之间会产生压力梯度.2) 在使用过程中,电离计的校准因子与文献引用值存在偏差,导致等效氮气压力值转换为对应氢气压力时不准确.因此为了进一步验证该方法的准确度和可靠性,在本底真空度为2.16×10–8 Pa 时通入高纯N2 进行真空度反演的测试,实验比对结果如图6(b)所示,紫色点为3 次测量后的平均值,蓝色线为最后4 个测量点线性拟合的结果.通入N2 后由于测试系统中本底H2 所占比例的影响,导致在2.71×10–8—8.25×10–7 Pa 的较低压强范围内Patom 与Pgauge 的比值偏离线性,当增大通入气体流量,不断升高背景压力至1.14×10–6 Pa 时,比值逐渐符合线性关系,此时偏差只有0.229%,显示出良好的线性度及一致性.3) 磁光阱中由于激光与原子的相互作用导致一部分冷原子处于(2P)态,而6Li(2S)态与6Li(2P)态具有不同的C6 系数,因此在计算时需要对(2)式进行修正:

式中,Pex 为冷原子处在激发态的概率,与激光的失谐量、功率密度有关;(kloss)excited 为激发态损失率系数,目前此种损失机制对真空度测量的影响正在进行,随着Li(2P)-H2 的C6 系数计算水平的不断提高,有望将激发态原子引入的不确定度降至3%以下.

5 结论

本文首先基于量子散射理论下的小角近似和冲激近似,计算了6Li 冷原子与背景气体分子碰撞的损失率系数,根据理想气体方程得到压力反演的表达式,通过精确拟合冷原子的损耗曲线提取出损失率.为提高真空度反演的准确性,降低量子衍射碰撞效应对损失率测量的影响,利用光缔合法测定了在一定冷却光强、失谐量和磁场梯度条件下的势阱深度,最后在1×10–8—5×10–6 Pa 压强范围内将反演压力值与电离计测量值进行对比分析,证明此方法在进行真空度的反演时具有良好的准确度和可靠性.目前制约准确度提高的主要因素是磁光阱中存在的激发态原子与背景气体的碰撞对损失率测量的影响,未来随着激发态原子占比的精确测定以及激发态C6 系数的确定,可有望更进一步降低真空度反演的不确定度,发展为真空计量新标准.