摘要 为深入探究共面介质阻挡放电(CDBD)的放电特性,从而为优化等离子体源设计提供参考,研究驱动电源类型对CDBD特性的影响,比较高频交流、微秒和纳秒脉冲激励CDBD的放电特性,分析驱动电源对放电均匀性、产生活性粒子密度、能量效率以及反应器运行温度的影响。结果表明,相比于微秒脉冲和高频交流,纳秒脉冲CDBD的均匀性最好,放电产生的活性粒子密度最大,稳定运行反应器温度最低。在高频交流电压峰-峰值20kV、微秒和纳秒脉冲电压峰值15kV、频率均为5kHz条件下,纳秒脉冲激励反应器达到热平衡时温度不超过100℃,而高频交流激励时反应器温度达到了145℃,对阻挡介质材料耐温性能提出了更高的要求。在相同激励周期内纳秒脉冲CDBD消耗的平均功率最少,能量效率最高,达到63.1%,显著高于微秒脉冲的38.6%和高频交流的21.8%。因此,在CDBD实际应用中,可采用纳秒脉冲电源作为激励源以达到降低反应器温度和提高能量效率的目的。
关键词:共面介质阻挡放电 高频交流 微秒脉冲 纳秒脉冲 等效电路 放电特性 能量效率
0 引言
介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge, DBD)可以在大气压空气中产生大面积低温等离子体而得到广泛的研究与应用[1-5]。共面介质阻挡放电(Coplanar Dielectric Barrier Discharge, CDBD)属于DBD的一种,其电极结构为高压、地电极并排掩埋在绝缘介质中,放电发生在介质距电极较近的一面。相比于体相介质阻挡放电(Volume Dielectric Barrier Discharge, VDBD)和沿面介质阻挡放电(Surface Dielectric Barrier Discharge, SDBD),CDBD有着独特的结构优势,如在进行表面处理时,对待处理物的介电常数和厚度无要求;另外其电极全部掩埋在绝缘介质中,避免了电极氧化,延长了使用寿命。目前,CDBD已经广泛应用于材料处理、薄膜制备、臭氧生成等领域[6-8]。
CDBD放电均匀性、产生活性粒子的强度、能量效率以及反应器温度对于实际应用效果至关重要,而激励源对这些特性有着显著的影响,目前,研究者已对不同类型电源驱动下CDBD特性进行了一些研究。V. Prysiazhnyi等研究高频交流CDBD对Al进行表面处理时,发现随着输入功率的提高放电变得更加均匀[9]。M. Šimek等研究了大气压下CDBD的特性,发现外加电压幅值越大,放电越均匀,最后在介质表面产生弥散的等离子体薄层[10]。J. Čech等以N2/O2混合气体为工作气体,研究了交流源频率变化对CDBD特性的影响,结果表明,改变频率可抑制或提高O3以及NO的产生[11]。相比于高频交流激励,脉冲激励的放电具有更高的能量效率,更容易产生均匀的大面积等离子体,近年来,用脉冲激励的DBD特性研究也受到了重视[12]。Zhang S.等比较了纳秒脉冲与高频交流激励同轴DBD特性,发现纳秒脉冲激励的放电均匀性更好,消耗的平均功率更低,产生的活性粒子更多[13]。J. M. Williamson等通过实验比较了纳秒脉冲和高频交流激励下SDBD特性,发现纳秒脉冲激励下SDBD放电更加均匀,且相同的放电平均功率下纳秒脉冲激励SDBD产生的O3浓度更高[14]。周鹏辉等研究了微秒脉冲与高频交流激励下的SDBD特性,实验表明微秒脉冲相比交流源更容易实现均匀放电[15]。以上研究表明激励源类型对DBD放电均匀性以及产生活性粒子的强度影响显著。此外,激励源类型对能量效率以及反应器的运行温度也有显著影响。章程等研究了纳秒脉冲DBD特性,发现在纳秒脉冲激励下反应器温度远低于高频交流源激励时的温度[16]。梁华等对纳秒脉冲、微秒脉冲和毫秒脉冲激励的SDBD能量转化过程进行了研究,发现纳秒脉冲的能量利用率最高,微秒脉冲次之,毫秒脉冲最差,且采用纳秒脉冲激励时热损耗最低,发热量小[17]。
关于电源类型对放电均匀性、产生活性粒子的强度、能量效率以及反应器运行温度等放电特性的影响,国内外研究者们主要围绕着VDBD以及SDBD展开一定研究,但系统地比较高频交流、微秒和纳秒脉冲激励等电源类型对CDBD特性影响的报道较少。因此,为进一步深入探究CDBD特性和优化其等离子体源设计,本文比较了高频交流、微秒以及纳秒脉冲电源激励CDBD的光学特性和电气特性,分析了电源类型对于放电均匀性、活性粒子强度、能量效率以及反应器运行温度的影响。
1 实验装置
实验装置如图1所示,实验所用驱动电源分别为高频交流电源、微秒脉冲电源和纳秒脉冲电源,其中高频交流电源输出电压0~30kV,频率1~10kHz;微秒脉冲电源输出电压0~20kV,频率0~10kHz,电压上升时间11ms,脉宽15ms;纳秒脉冲电源输出电压0~15kV,频率0~100kHz,电压上升时间100ns,脉宽500ns。所采用的CDBD电极结构如图2所示,由高压电极、地电极、阻挡介质以及绝缘物组成。阻挡介质采用玻璃纤维板,长150mm,宽100mm,厚0.8mm;高压、地电极采用铜箔,总共11对,电极长62mm,宽4.5mm,厚18mm,电极间距1.5mm,并排紧贴在阻挡介质的一面,总共21条放电通道,电极间采用硅橡胶进行绝缘。
图1 实验装置示意图
Fig.1 Schematic diagram of experimental setup
图2 CDBD电极结构
Fig.2 Structure of CDBD electrodes
实验中电压采用Tek P6015A高压探头测量,电流采用Pearson 4100电流线圈测量。放电回路中串联一个2 200pF的测量电容Cm用于反应器介质分压的测量,其两端电压采用分压比为200∶1的差分探头LDP6002测量。实验测得的电压电流信号由TDS-3054c数字示波器记录,示波器带宽500MHz,采样率5GS/s。放电发光图像采用Canon EOS6D数码相机拍摄,曝光时间为1/8s。放电的发射光谱采用Ocean Optics HR4000CG光谱仪测量,其波长范围为200~1 100nm,光学分辨率为0.75nm,测量时,光谱仪的探头距反应器放电区域几何中心的正前方5mm,经光纤连接计算机。本研究采用VC303B红外线测温仪测量反应器温度,其测温范围-20℃~550℃,测量精度±2℃。通常根据与被测物是否接触,温度测量可分为接触式和非接触式,接触式测温准确性更高,但会对放电产生影响,由于CDBD放电通常发生在阻挡介质表面,因此本文实验研究中通过测量反应器阻挡介质的温度来反映反应器运行温度。此外,本文反应器温度测量的目的是用于比较三种驱动电源下反应器温度的差异,不要求特别高的测温精度,因此选用红外线测温仪来测量反应器温度。
2 实验结果与分析
2.1 驱动电源对放电均匀性的影响
均匀性对于CDBD而言十分重要,尤其在杀菌和材料表面处理等领域的应用,均匀放电有利于等离子体充分接触待处理物,提高处理的均匀性。本节通过发光图像来判断放电均匀性。图3a给出了固定频率5kHz,不同外加电压幅值下三种电源激励CDBD对应的发光图像。从图中可以看出,微放电通道形状受驱动电源类型的影响不大,在三种不同类型电源激励下,均呈现H形,且外加电压较低时,H形放电通道均无规则零散地分布在介质表面,并快速沿着电极条纹滑动,随着外加电压的增大,H形放电通道滑动速度随之变快,数目不断增多,最后较均匀地布满整个放电区域,发光强度亦随之变强,这与M. Šimor等[10]的实验结果一致。在微秒脉冲峰值14kV下,放电通道未能布满整个放电区域,但放电面积较纳秒脉冲和高频激励反应器时的大,宏观上均匀性更好。这可能是反应器电极间距不均匀导致的。反应器制作过程中,高压电极和地电极并不能做到完全绝对平行,电极间距误差存在一定的分散性,导致微秒脉冲较纳秒脉冲和高频激励的反应器在更低的电压下击穿,所以在电压峰值相同时,微秒脉冲较纳秒脉冲和高频激励反应器放电发展得更剧烈,其放电面积更大,宏观上均匀性更好。在高频交流峰-峰值电压20kV,微秒和纳秒脉冲峰值电压均为15kV时,三者在宏观上都呈现均匀放电。图3b给出了三种电源激励CDBD在宏观上呈现均匀放电时的局部放大图。从图中可以看出,高频交流CDBD的放电通道粗细不一,在放电气隙中呈不均匀分布,放电均匀性最差,微秒脉冲均匀性较好,纳秒脉冲均匀性最好。
图3 不同电源激励CDBD的发光图像
Fig.3 Lighting emission pictures of CDBD excited by different power supplies
2.2 驱动电源对电气特性影响
不同电源激励CDBD的典型电压、电流波形如图4所示,图中ut和it为实验中测量得到的电压和 电流,实验条件为高频交流电压峰-峰值20kV,微秒和纳秒脉冲电压峰值15kV,频率均为5kHz。从图4中可以看出,高频交流电源激励下,在电压正、负半周期均出现大量的短时间放电,电流波形呈现为大量脉冲。微秒脉冲的ut为双极性,纳秒脉冲的ut为单极性,两种电源激励下的it均为双极性脉冲,即放电主要发生在电压脉冲的上升沿和下降沿[18]。由于气隙间放电不断发生与熄灭,it在电压上升沿处呈现多个电流尖峰,微秒脉冲激励下的电流尖峰较纳秒脉冲激励下的电流尖峰明显,这是因为微秒脉冲的上升沿较缓,上述实验结果与其他研究者的结果相一致[18,19]。在微秒和纳秒脉冲下降沿处随着激励电动势的降低,介质表面及空间残留电荷形成反向电场,造成反向放电。纳秒脉冲CDBD的电流最大,约为8A,微秒脉冲和高频交流CDBD的电流仅为mA级,且微秒脉冲CDBD的电流大于高频交流CDBD的电流。
图4 不同电源激励CDBD的典型电压、电流波形
Fig.4 Waveforms of typical voltage and current of CDBD excited by different power supplies
为了进一步深入理解CDBD的电气特性,本文利用CDBD等效电路,将实验测得的ut和it进行分离,得到了气隙电流ig、气隙电压ug、位移电流id以及介质电压ud,并通过计算得到瞬时总功率pt、瞬时气隙放电功率pg、瞬时介质层功率pd以及能量效率h等电气参数。方法如下:参考Liu S. H.等建立的等效电路模型[20],针对所用CDBD反应器的结构特点,建立了CDBD等效模型如图5a所示。其中,在放电过程中电荷积聚处的介质表面可以等效为虚拟电极[21],图5中Cg为气隙等效电容,Cd1与Cd2为虚拟电极与掩埋电极间的等效电容,C1为相邻两电极间的等效电容,C1与是否放电无关,仅与电极结构有关。即
(1)
式中,e 为相对介电常数;S为两极板间有效面积;k为静电力常量;d为极板间距。
式(1)为典型的平行板电容计算公式。由于实验中采用的共面反应器的电极厚度为18mm,所以相邻两个电极间的有效面积S十分小,根据式(1)、式(2)可认为C1为无穷小,即C1对应的容抗X近似无穷大,从而可以将C1忽略,进而得到简化的CDBD等效电路如图5b所示。图中Cd为Cd1与Cd2串联值,ut和it为总的电压和电流,Cm为测量电容,所选Cm的值远大于CDBD装置总的等效电容Ceq,可以忽略其对放电系统的影响,um为Cm两端电压。
图5 CDBD等效模型和等效电路
Fig.5 Equivalent model and circuit of CDBD
(2)
CDBD装置的Ceq可由式(3)计算得到,未发生放电时位移电流id=it。经计算,在高频交流、微秒和纳秒脉冲激励下,CDBD的Ceq分别为116pF、70pF和67pF,同一电源激励下,随着外加电压升高,Ceq可认为保持不变[22]。放电发生时,it=ig+id,故ig=it-id得到。um与ud成正比,ud可由式(4)计算得到。
(3)
(4)
式中,k为比例系数,可采用文献[23]中的方法确定。ut与ud相减即可求得ug。则pt、pg计算公式为
(5)
(6)
(7)
一个周期内放电的总平均消耗功率、气隙平均消耗功率
、介质层平均消耗功率
以及反应器的能量效率h计算式为
(8)
(9)
利用上述方法,将图4中的高频交流、微秒和纳秒脉冲CDBD的电压、电流数据分离并计算,得到三种电源激励CDBD的id、ig、ud、ug、pt、pg、pd波形如图6~图8所示。从图6~图8中可以看出,三种电源激励CDBD的ug与ig均为双极性,且ug超前于ig,ud与ut极性均保持一致。此外,纳秒脉冲CDBD的pt峰值约为83kW,远高于微秒脉冲和高频交流的1.7kW和282W。高频交流CDBD一个周期内的pg出现两个脉冲,对应正、负两个半周期放电。与高频交流CDBD相同,微秒和纳秒脉冲一个周期内pg也有两个脉冲,对应电压脉冲上升沿和下降沿两处放电,pt在第一次放电时提供激发CDBD的能量,部分用于产生等离子体,其余能量储存或消耗在介质层上,第二次放电功率主要由介质层提供[16,24]。
图6 高频交流CDBD电气参数波形
Fig.6 Waveforms of electrical parameters of CDBD excited by AC supply
图7 微秒脉冲CDBD电气参数波形
Fig.7 Waveforms of electrical parameters of CDBD excited by ms pulse supply
图8 纳秒脉冲CDBD电气参数波形
Fig.8 Waveforms of electrical parameters of CDBD excited by ns pulse supply
2.3 驱动电源对功率和能量效率的影响
功率和能量效率是衡量CDBD放电强度和效率的重要指标。图9给出了三种电源激励CDBD功率和能量效率随外加电压变化情况。可以看出,随外加电压幅值的增大,总平均消耗功率、气隙和介质层平均消耗功率
和
以及能量效率h 均增大,其中纳秒脉冲能量效率最高。对于高频交流,电压从16kV上升到20kV时,能量效率从16.0%上升到21.8%;对于微秒脉冲,当外加电压从11kV上升到15kV时,能量效率从25.8%上升到38.6%;而纳秒脉冲CDBD能量效率最高,在外加电压为15kV时,总平均消耗功率为34.8W,能量效率为63.1%。
图9 不同电源激励CDBD的总平均功率、气隙和介质层平均功率、能量效率随电压变化
Fig.9 Variations of total average power, average discharge power, average dielectric power and energy efficiency of CDBD excited by different power supplies with applied voltage amplitude
2.4 驱动电源对活性粒子密度的影响
放电产生活性粒子的密度对材料表面处理等应用的处理效率有着显著的影响。图10a、图10b分别给出了纳秒脉冲激励的CDBD在250~900nm范围和三种电源激励CDBD在250~550nm波长范围内的发射光谱图,实验条件为高频交流电压峰-峰值20kV,微秒脉冲和纳秒脉冲电压峰值15kV,频率均为5kHz。在大气压下,等离子体的高能电子可与空气中的气体分子进行非弹性碰撞,进行解离、激发和电离反应。从图中可以看出,三种电源激励CDBD的发射光谱均以氮分子第二正带N2(C3∏u→B3∏g)为主,主要包括波长为315.8nm、337.1nm、357.6nm、380.5nm、405.8nm、420.1nm的激发态氮分子谱线,这些粒子的产生主要是因为在激励源作用下,高能电子与空气中的N2碰撞并将其激发到激发态,而激发态分子并不稳定,会向低能态跃迁同时以光子形式释放出多余能量,所发生的反应式为[24,25]
(10)
(11)
式中,e为电子;hv为光子;为N2的基态;
和
分别为N2分子第二正态系的高能态和低能态)。在图10中并没有观察到明显氮分子离子第一负带
(
→
,0-0,391.4nm)的发射光谱,另外,实验过程中没有发现其他元素对应的光谱,这也与邵涛等在纳秒脉冲驱动平板DBD的实验研究中报道了类似的谱线结果一致[26]。纳秒脉冲CDBD的发射光谱强度最强,高频交流最弱。以氮分子谱线(357.6nm)为例,纳秒脉冲激励下,其光强约为微秒脉冲的1.43倍,为高频交流的2.94倍。发射光谱的强度反映了放电产生活性粒子密度的大小,因此,从发射光谱强度的对比可以得出结论,相比于高频交流和微秒脉冲,纳秒脉冲激励CDBD可以产生活性粒子密度更大的等离子体。
图10 不同电源激励CDBD的发射光谱
Fig.10 Emission spectra of CDBD excited by different power supplies
2.5 驱动电源对运行温度的影响
图11给出了三种电源激励CDBD反应器运行温度随时间变化曲线,实验条件为高频交流电压峰-峰值20kV,微秒和纳秒脉冲电压峰值15kV,频率均为5kHz。从图中可以看出,放电发生后,三种电源激励下的反应器温度均快速上升,而后趋于平缓,运行6min时反应器均基本达到热平衡,温度不再有明显变化,此时,高频交流激励的反应器温度最高,达到145℃,微秒脉冲次之,为114.2℃,纳秒脉冲激励的反应器温度最低,仅为93℃。上述反应器温度对比结果与图9的能量效率的对比结果一致,即高频交流能量利用率低,用于反应器加热的能量较多,所以反应器温升相对较大。
图11 反应器温度随时间变化曲线
Fig.11 Variations of reactor operation temperature with time
3 讨论
从以上的研究结果可以看出,电源类型对CDBD特性的影响显著。纳秒脉冲CDBD的均匀性最好,微秒脉冲次之,放电产生的活性粒子密度方面,纳秒脉冲>微秒脉冲>高频交流。在相同的激励周期内,三种电源激励CDBD消耗的平均功率上,纳秒脉冲<微秒脉冲<高频交流,而在能量效率上恰好相反,纳秒脉冲>微秒脉冲>高频交流。稳定运行时,从稳定运行时反应器温度上来看,纳秒脉冲<微秒脉冲<高频交流。下面将对这些影响的原因进行分析。
学术期刊仅仅从制度和管理上反学术不端行为还不够,必须深入研究反学术不端行为的技术,作到“知己知彼,有的放矢”。
从图4中可以看出高频交流电压上升速率为0.2kV/ms,微秒脉冲为1.27kV/ms,纳秒脉冲为140kV/ms。电压上升时间影响放电均匀性的原因是放电过程中,残余电荷的记忆效应会促使不同时刻的微放电发生在同一位置。当高压施加在气隙上,放电间隙中会出现大量随机发生在不同位置且持续时间为ns量级的微放电,而放电过程中,放电空间会存有持续时间为ms量级甚至是ms量级的残余粒子。当高频交流和微秒脉冲激励CDBD时,由于电压上升速率小,电压施加时间长,残余粒子的记忆效应促使不同时刻的微放电发生在同一位置,而纳秒脉冲激励CDBD时,脉冲施加的时间与微放电的时间处于同一量级,受残余粒子的影响较小,大量的微放电几乎同时发生在气隙的不同位置[16,30],这样,纳秒脉冲CDBD的均匀性就要好于微秒脉冲CDBD和高频交流CDBD,如图3所示。此外,电压上升时间对放电产生活性粒子的密度同样有较显著的影响。活性粒子的密度可以通过发射光谱的测量反映出来。从图10中可以看出,纳秒脉冲CDBD的发射光谱强度强于微秒脉冲CDBD,高频交流CDBD最弱。相比于高频交流,脉冲放电属于典型的过电压击穿,其电压可以在很短的时间内,在气体未击穿时上升到远高于临界击穿的电压。电压上升快,会产生更大的瞬时功率,激发更高的空间电场强度,从而提高电离速率获得高电子密度并激发出更多的活性粒子。
相同激励周期内,相比微秒脉冲和高频交流,纳秒脉冲消耗的平均功率最小,能量效率最高,稳定运行时反应器温度最低,如图9和图11所示,实验结果与梁华等的研究结果一致[17]。这是因为采用脉冲激励时,在其下降沿处,介质表面电荷被二次放电有效利用[20],且纳秒脉冲的持续时间短,可以限制介质表面热量积累,减小用于介质消耗的能量。因此纳秒脉冲激励CDBD的能量效率最高,用于反应器加热的能量最少,长时间运行反应器温度相对较低,而高频交流激励下能量效率低,很大一部分能量用于反应器加热,反应器温度相对较高。
4 结论
研究结果表明,三种电源激励CDBD都能实现宏观均匀放电,但是由于放电均匀性和活性粒子密度受到电压上升时间的影响,相比于高频交流激励,脉冲CDBD的放电均匀性和活性粒子密度更优,且纳秒脉冲优于微秒脉冲。通过分离电压-电流并计算得到放电功率,发现单周期内纳秒脉冲消耗的平均功率最少,比高频交流低一半以上;另外,由于能量效率受到电荷利用率和介质热损的影响,纳秒脉冲的能量效率远高于微秒脉冲和高频交流,其中,纳秒脉冲能量效率可以达到63.1%,达到微秒脉冲的1.5倍以上,约为高频交流的3倍。由于纳秒脉冲能量效率高,用于反应器加热的能量少,所以纳秒脉冲激励下反应器温度低,稳定运行时不超过100℃,更有利于长期稳定运行。